In einem Buch von 1916 veröffentlichte Einstein die allgemeine Relativitätstheorie. Diese sowie Einsteins Arbeiten von 1905 gehören zu den Grundpfeilern der modernen Physik. 2004 werden einige Aussagen zur Relativitätstheorie durch die Gravity Probe-Mission überprüft.

Der Verleihung des Nobelpreises ging eine Kontroverse voraus: Die Nobelpreiskommission wollte Einstein den Preis nicht für seine spezielle oder allgemeine Relativitätstheorie verleihen, weil die "vor-einsteinschen" Relativisten Lorentz und Poincaré bereits vorher die von Einstein hergeleiteten Formeln aufgrund der Invarianz der maxwellschen Gleichungen in bewegten Inertialsystemen aufstellen konnten. Die "vor-einsteinschen" Relativisten konnten sich jedoch noch nicht von dem newtonschen Zeitbegriff freimachen, sondern betrachteten die Zeit in bewegten Systemen als eine Art "lokale Ortszeit", d. h., in bewegten Systemen geht die Uhr "falsch" gegenüber der absoluten newtonschen Zeit. Einstein war radikaler und postulierte, in bewegten Systemen sei die dort gemessene Zeit die "wahre" Zeit und nicht eine von der absoluten Zeit abweichende "Lokalzeit". Deshalb erhielt Einstein als Verlegenheitslösung den Nobelpreis für seine Verdienste zur Deutung des photoelektrischen Effekts.

Bemerkenswert ist Einsteins Verhältnis zu einem weiteren Pfeiler der modernen Physik, der Quantenphysik, einerseits, weil einiges von seiner Arbeit die Grundlage der Quantenphysik bildete, besonders seine Erklärung des photoelektrischen Effekts, andererseits, weil er später viele Ideen und Deutungen der Quantenmechanik ablehnte, was ihn, erstmals im Streit mit Max Born, zu der berühmt gewordenen Aussage veranlasste, dass der Alte (bzw. Gott) nicht würfle.

Einstein glaubte, dass die zufälligen Elemente der Quantentheorie sich später als nicht wirklich zufällig beweisen lassen würden. Er stützte seine Überlegungen mit verschiedenen Gedankenexperimenten, unter anderem mit dem vieldiskutierten Einstein-Podolsky-Rosen-Experiment.

Wie die Dinge jetzt liegen, sprechen die tatsächlichen Belege gegen Einsteins Standpunkt. Bemerkenswert sind in diesem Zusammenhang die weiterführende Forschung von Werner Heisenberg und Fritjof Capra. In seinen späten Jahren beschäftigte sich Einstein mit der Frage nach einer einheitlichen Feldtheorie aller Naturkräfte auf Grundlage seiner Allgemeinen Relativitätstheorie. Dieses Bemühen fand z. B. in der Theorie von Burkhard Heim eine Fortsetzung.

Nicht zuletzt über seinen Freund Moritz Schlick schlug die Relativitätstheorie auch früh Wellen in der Philosophie.